單原子Fe-N-C是一種在可持續(xù)能源和催化研究領(lǐng)域具有非凡反應(yīng)活性的出色材料。在高溫?zé)峤夂铣蒄e-N-C過程中，如何在沒有納米Fe顆粒(NPs)的情況下獲得致密的Fe-N4位點(diǎn)是很有挑戰(zhàn)性的。
近日，廈門大學(xué)Yanxia Jiang，Jian Yang介紹了一種新穎而通用的方法，即在低溫下提供氫氣來促進(jìn)Fe-N4活性中心的形成。
文章要點(diǎn)
1）研究人員解釋了FeCl2源在熱處理過程中向活性中心演化的反應(yīng)機(jī)理，特別是元素的演化。結(jié)合實(shí)驗(yàn)和密度泛函理論(DFT)的研究，揭示了H2在脫氧和脫氯中的關(guān)鍵作用，這是Fe進(jìn)入Fe-N4活性中心的關(guān)鍵步驟。現(xiàn)場加熱X射線光電子能譜(XPS)實(shí)驗(yàn)證實(shí)了該方法的有效性。由于溫度較低(即360 °C)，不需要的Fe物種聚集被繞過，從而實(shí)現(xiàn)了單個Fe位點(diǎn)的高度分散。
2）FeNC-H2-360材料具有顯著的單分散Fe含量，最高可達(dá)8.3 wt%。它在燃料電池中表現(xiàn)出出色的酸性O(shè)RR性能，半波電位為0.85 V，峰值功率密度高達(dá)1.21 W cm-2。重要的是，這種方法是通用的，可以用來合成一系列MNC-H2-360材料，包括Fe，Co，Mn，Ni，Zn和Ru，所有這些材料都具有良好的ORR活性。
參考文獻(xiàn)
Shuhu Yin, et al, Unveiling Low Temperature Assembly of Dense Fe-N4 Active Sites via Hydrogenation in Advanced Oxygen Reduction Catalysts, Angew. Chem. Int. Ed. 2024, e202404766
DOI: 10.1002/anie.202404766
https://doi.org/10.1002/anie.202404766
