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人們研究發(fā)現(xiàn)分子篩內(nèi)的Cu-oxo或Cu-OH簇能夠選擇性的將甲烷轉(zhuǎn)化為甲醇，但是人們對(duì)于催化活性位點(diǎn)的組成和構(gòu)成對(duì)于甲烷轉(zhuǎn)化為甲醇的影響并不清楚。

有鑒于此，亞利桑那大學(xué)Florian G?ltl、威斯康星大學(xué)麥迪遜分校Manos Mavrikakis等通過理論建模和實(shí)驗(yàn)研究結(jié)合，研究Cu-SSZ-13的催化活性位點(diǎn)的組成和結(jié)構(gòu)對(duì)甲烷轉(zhuǎn)化為甲醇的影響。

本文要點(diǎn)

（1）

通過第一性原理計(jì)算給出催化反應(yīng)活性與催化活性位點(diǎn)的相圖，發(fā)現(xiàn)O₂和N₂O分別活化分子篩能夠穩(wěn)定Cu-OH或Cu-oxo二聚體結(jié)構(gòu)。作者通過實(shí)驗(yàn)進(jìn)行驗(yàn)證，而且說明甲烷的催化反應(yīng)是逐步過程（stepwise），而且Cu-oxo二聚體能夠轉(zhuǎn)化生成的甲醇是Cu-OH二聚體的兩倍。通過理論計(jì)算模型說明每個(gè)催化反應(yīng)循環(huán)過程中，Cu-oxo二聚體如何能夠?qū)蓚€(gè)甲烷分子轉(zhuǎn)化為甲醇，Cu-OH二聚體只能將一個(gè)甲烷分子轉(zhuǎn)化為甲醇。

（2）

這些研究結(jié)果說明催化甲烷能力的Cu簇至少需要一個(gè)oxo官能團(tuán)或者兩個(gè)OH官能團(tuán)，才能夠?qū)⒁粋€(gè)甲烷分子轉(zhuǎn)化為甲醇。通過這種非常簡單的結(jié)構(gòu)-性能關(guān)系，有助于理解過渡金屬簇催化劑將甲醇催化氧化為甲醇的前景。

參考文獻(xiàn)

Florian Goeltl, Saurabh Bhandari, Edgard Lebron-Rodriguez, Jake I. Gold, Daniel J. Hutton, Stacey I. Zones, Ive Hermans, James A. Dumesic, Manos Mavrikakis, Exploring the Impact of Active Site Structure on the Conversion of Methane to Methanol in Cu‐Exchanged Zeolites, Angew. Chem. Int. Ed. 2024

DOI: 10.1002/anie.202403179

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/anie.202403179