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人們發現電催化還原硝酸鹽制備NH₃是處理污水和合成氨的一種具有前景的技術。雖然人們開發了具有優異性能的Co電催化劑，但是對于電催化機理以及在較寬電化學窗口的活性物種仍具有非常大的爭議。

有鑒于此，天津大學于一夫等報道CoP、Co、CO₃O₄作為模型催化劑研究Co電催化還原硝酸鹽合成氨的機理。

本文要點

（1）

研究發現CoP在發生硝酸鹽還原合成氨的反應前首先轉變為CoP@Co的核殼結構。CoP@Co以及Co催化劑的電催化合成氨反應機理顯示，在較低的過電勢催化劑的動態表面Co^δ+活性物種上通過三個步驟的接力催化進行，在較高的過電勢的機理是在界面Co物種通過連續的加氫催化從硝酸鹽轉化為氨。與CoP@Co催化劑和Co催化劑不同，Co₃O₄在非常寬的電化學窗口都非常穩定，能夠穩定的進行硝酸鹽加氫合成氨。

（2）

在較低的過電勢，CoP@Co和Co都表現比Co₃O₄更高的電催化還原硝酸鹽合成氨性能。雖然CoP@Co與Co遵循相同的反應機理，但是CoP@Co的電催化還原硝酸鹽性能比Co更高。

（3）

通過一系列表征，說明CoP@Co的催化活性比Co更好的原因。表征結果說明，CoP@Co具有更加優異催化活性的原因是CoP能夠向表面活性物種提供豐富的電子，從而在電催化反應過程中生成更多活性氫，有助于中間體物種的還原。

參考文獻

Kaiwen Yang, Shu-He Han, Chuanqi Cheng, Chengying Guo, Tieliang Li, and Yifu Yu*, Unveiling the Reaction Mechanism of Nitrate Reduction to Ammonia Over Cobalt-Based Electrocatalysts, J. Am. Chem. Soc. 2024

DOI: 10.1021/jacs.3c13517

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c13517