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包信和院士Nature Commun:RWGS反應中MoNx的動態活化現象
納米技術 納米 2024-04-11

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在異相催化反應中,人們經常在催化反應過程中觀測發現催化劑活化現象,這個現象的產生原因是反應物導致。

有鑒于此,中國科學院大連化物所包信和院士、傅強研究員、四川大學李丹教授報道發現在逆水煤氣變換RWGS催化反應(CO2:H2=1:3)過程中MoNx催化劑的表面結構與CO和H2O的部分分壓密切相關,與CO2和H2反應物無關。

本文要點

(1)

研究發現當反應壓力低于10 mbar或CO/H2O產物的體系分壓非常低,催化劑表面能夠被H2O氧化并且生成MoOx覆蓋層;當反應壓力高于100 mbar,且CO/H2O的分壓非常高時,體系的CO導致催化劑表面碳化。這種反應產物導致MoNx表面結構重構形成催化活性更高的MoCx,因此提高反應速率,產生更高的CO分壓,并且進一步提高MoNx表面碳化。

(2)

作者將這種現象稱之為催化活性與催化劑活化之間的正向反饋效應,這種現象可能在異相催化反應體系中非常廣泛。

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參考文獻

Xin, H., Li, R., Lin, L. et al. Reverse water gas-shift reaction product driven dynamic activation of molybdenum nitride catalyst surface. Nat Commun 15, 3100 (2024).

DOI: 10.1038/s41467-024-47550-8

https://www.nature.com/articles/s41467-024-47550-8


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