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Co基催化劑是具有前景的能夠替代Ir/Ru氧化物的酸性O(shè)ER催化劑，但是人們對于酸性體系OER反應(yīng)的機(jī)理和催化活性物種都不清楚。

有鑒于此，瑞士保羅謝勒研究所Jinzhen Huang、Emiliana Fabbri等通過表面敏感X射線吸收光譜和電化學(xué)分析測試的結(jié)合，解釋Co基催化劑的酸性O(shè)ER機(jī)理與表面氧化態(tài)/自旋態(tài)之間的關(guān)系。

本文要點(diǎn)

（1）

當(dāng)表面只含有高自旋態(tài)Co^II時(shí)不表現(xiàn)催化活性，這是因?yàn)楦咦孕龖B(tài)Co^II不利于水分子解離生成Co^III-OH；當(dāng)表面含有低自旋Co^III時(shí)，能夠促進(jìn)表面結(jié)構(gòu)重構(gòu)并且提高OER性能。

（2）

基于OER催化活性與Co氧化態(tài)/自旋態(tài)之間的關(guān)系，有助于理解Co催化劑在酸性O(shè)ER催化反應(yīng)中結(jié)構(gòu)-性能之間的關(guān)系。酸性環(huán)境這種結(jié)構(gòu)-性能關(guān)系在中性或堿性環(huán)境中并不存在。

這項(xiàng)研究有助于設(shè)計(jì)高活性酸性O(shè)ER催化劑，而且有助于理解OER反應(yīng)機(jī)理。

參考文獻(xiàn)

Huang, J., Borca, C.N., Huthwelker, T. et al. Surface oxidation/spin state determines oxygen evolution reaction activity of cobalt-based catalysts in acidic environment. Nat Commun 15, 3067 (2024).

DOI: 10.1038/s41467-024-47409-y

https://www.nature.com/articles/s41467-024-47409-y