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Pt是重要的標志性酸性ORR催化劑，化學能轉化為電能的效率最高。但是對于單原子Pt催化劑ORR電催化反應路徑，人們對主要的ORR路徑一直存在爭議，這是因為復雜的局部配位環境以及基底修飾催化劑的濃度區別非常大。

有鑒于此，上海交通大學蔣昆、魏浩等通過一系列碳納米管基底擔載Pt-N-C單原子催化劑進行研究，發現相鄰N原子能夠調節Pt原子的電子結構，因此提高ORR電催化選擇性。

本文要點

（1）

通過調控相鄰N配位原子，在0.3 V過電勢的O₂轉化為H₂O₂的選擇性能夠從10 %提高至85 %。作者通過X射線光譜表征、表面增強Raman光譜表征技術與DFT理論計算結合，說明第一配位層內的吡啶N、吡咯N有助于4e^- ORR路徑；二級配位球的石墨N原子降低*OOH在Pt原子位點的結合能，因此導致2e^- ORR。

（2）

這些研究結果說明催化位點的化學環境對于調控單原子催化劑電催化活性的重要作用。

參考文獻

Baoxin Ni, Peng Shen, Guiru Zhang, Jiajun Zhao, Honghe Ding, Yifan Ye, Zhouying Yue, Hui Yang, Hao Wei*, and Kun Jiang*, Second-Shell N Dopants Regulate Acidic O₂ Reduction Pathways on Isolated Pt Sites, J. Am. Chem. Soc. 2024

DOI: 10.1021/jacs.3c14186

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c14186