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由于分子篩咪唑框架材料ZIF具有豐富的結構設計和多孔結構，因此具有較強的捕碳應用前景。但是ZIF的本征鏈接分子能夠動態(tài)變化，這阻礙ZIF的變壓吸附應用于甲烷純化和沼氣增值領域。目前人們發(fā)現(xiàn)功能鎖定（functionality-locking）策略有助于抑制鏈接分子的動態(tài)變化。但是在分離CO₂/CH₄的過程中，如何在結構剛性和吸附容量之間均衡是個巨大挑戰(zhàn)。

有鑒于此，上海科技大學章躍標等發(fā)展了一種分步結構鎖定方法增強ZIFs的CO₂吸附容量和CH₄純化產(chǎn)量。

本文要點

（1）

作者通過分別在50 ℃、160 ℃、210 ℃活化分別得到鎖定功能的晶相，ZIF-78-lt、ZIF-78-ht1、ZIF-78-ht2。通過氣體吸附和XRD表征觀測說明形成結構不同的鎖定晶相。

（2）

作者發(fā)現(xiàn)鏈接分子之間π-π相互作用導致C-H^…O氫鍵的結合能從-0.64 kcal mol^-1增加為-2.77 kcal mol^-1和-5.72 kcal mol^-1，作者通過單晶XRD和DFT理論計算進一步的驗證。在各種鎖定晶相ZIF中，ZIF-78-ht1具有最高的CO₂吸附容量（298 K和30 bar, 18.6 mmol g^-1）。這項研究有助于從分子和能量上深入理解如何利用ZIF的柔性骨架結構改善多孔材料的氣體分離性能。

參考文獻

Tongtong Xu, Wentao Jiang, Yu Tao, Mahmoud Abdellatief, Kyle E. Cordova, and Yue-Biao Zhang*, Popping and Locking: Balanced Rigidity and Porosity of Zeolitic Imidazolate Frameworks for High-Productivity Methane Purification, J. Am. Chem. Soc. 2024

DOI: 10.1021/jacs.4c00045

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c00045