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化學所JACS:金屬-硫界面是催化加氫位點
納米技術 納米 2024-04-15

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確定催化劑的催化活性位點對于理解催化反應機理、設計高效催化劑非常重要。但是擔載型金屬催化劑的結構非常復雜,比如包括基底、金屬表面結構、金屬-基底的界面,對于理解催化劑的活性結構位點非常困難。人們通過許多研究工作發現金屬-基底界面是催化反應的主要催化活性位點,尤其是典型的氧化物擔載金屬納米粒子催化劑。關于碳擔載的金屬納米粒子的金屬-基底相互作用比較罕見。

有鑒于此,中國科學院化學所曹昌燕、中國科學技術大學武曉君報道豐富了金屬-基底相互作用形成的催化活性位點的種類,說明金屬-硫界面是催化活性位點,能夠用于作為多種催化加氫反應的催化劑。

本文要點

(1)

首先作者在保持金屬納米粒子尺寸的條件下,構筑了一系列具有不同金屬-硫界面的金屬催化劑。

(2)

在Ir催化喹啉加氫催化反應中,發現催化活性與Ir-S界面的數量呈比例變化。通過實驗和DFT理論計算,說明喹啉的吸附和活化是在Ir-S的界面發生。在構筑的Pt-S界面上催化對氯硝基苯加氫催化反應中發現相似的現象。這些研究結果說明金屬-S界面是重要的催化加氫活性位點,有助于深入理解金屬-基底界面。

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參考文獻

Weiming Chen, Yixuan Che, Jing Xia, Lirong Zheng, Haifeng Lv, Jie Zhang, Hai-Wei Liang, Xiangmin Meng, Ding Ma, Weiguo Song, Xiaojun Wu*, and Changyan Cao*, Metal–Sulfur Interfaces as the Primary Active Sites for Catalytic Hydrogenations, J. Am. Chem. Soc. 2024

DOI: 10.1021/jacs.4c02692

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c02692


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