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通過質(zhì)子交換膜電解槽進(jìn)行電催化乙腈加氫是具有前景的制備乙胺方法，但是質(zhì)子交換膜的局部酸性環(huán)境導(dǎo)致嚴(yán)重的競(jìng)爭(zhēng)性質(zhì)子還原反應(yīng)，而且導(dǎo)致乙腈加氫催化選擇性非常低。

有鑒于此，加州大學(xué)洛杉磯分校段鑲鋒教授、武漢大學(xué)肖湘衡教授、中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)王功名教授等報(bào)道系統(tǒng)篩選各種金屬催化劑，發(fā)現(xiàn)Pd/C催化劑具有比較好的性能，在200 mA cm^-2電流密度的乙胺法拉第效率達(dá)到43.8 %，產(chǎn)率達(dá)到2912.5 mmol g^-1 h^-1，這個(gè)性能數(shù)據(jù)比其他金屬催化劑的性能高一個(gè)數(shù)量級(jí)。

本文要點(diǎn)

（1）

通過現(xiàn)場(chǎng)表征技術(shù)說明原位生成PdH_x物種是催化加氫的催化活性中心，*MeCH₂NH₂中間體的吸附強(qiáng)度決定催化反應(yīng)的選擇性。

（2）

通過理論計(jì)算提出基于經(jīng)典d帶理論導(dǎo)致催化劑的電子結(jié)構(gòu)與催化活性之間呈火山圖變化，這有助于設(shè)計(jì)高活性電催化加氫催化劑。

參考文獻(xiàn)

Tang, C., Wei, C., Fang, Y. et al. Electrocatalytic hydrogenation of acetonitrile to ethylamine in acid. Nat Commun 15, 3233 (2024). 

DOI: 10.1038/s41467-024-47622-9

https://www.nature.com/articles/s41467-024-47622-9