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華東理工JACS:設計光催化三相界面實現甲烷轉化制備乙醇
納米技術 納米 2024-04-18

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CH4直接氧化制備乙醇是具有吸引力的過程,但是該反應具有非常大的挑戰(zhàn)。這是因為CH4轉化為乙醇的過程包括同時的碳鏈增長和羥基化。對于通常的粉末分散CH4催化體系在催化反應過程中產生豐富的活性氧,容易導致產物的過氧化?;钚匝跷锓N具有很強的親核進攻能力,這導致光催化反應更容易生成C1的氧化衍生物。

有鑒于此,華東理工大學張金龍教授、王靈芝教授等報道親水性的漂浮Fe(III)交聯多孔海藻酸鹽alginate)水凝膠膜構筑三相催化界面,改善光催化甲烷生成乙醇的性能。

本文要點

(1)

在多孔結構內修飾C3N4 [Fe(III)@ACN],從而能夠增強H2O分子和CH4分子與催化活性位點以及多孔通道內活性物種的接觸。光激發(fā)Fe(II)能夠引發(fā)H2O2之間Fenton反應生成·OH。三相界面處的CH4傳質效應得到增強,因此能夠更好的與·OH反應生成·CH3,并且促進碳鏈增長,從而將CH4轉化為CH3OH變?yōu)镃2H5OH。

(2)

Fe(III)@ACN催化劑產物的有機醇選擇性達到96 %,而且C2H5OH在有機醇的比例達到90 %,產率達到171.7 μmol g-1 h-1。

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參考文獻

Chun He, Lan Shang, Hongfu Zhu, Lianchao Yu, Lingzhi Wang*, and Jinlong Zhang*, Photocatalytic Conversion of Methane to Ethanol at a Three-Phase Interface with Concentration-Matched Hydroxyl and Methyl Radicals, J. Am. Chem. Soc. 2024

DOI: 10.1021/jacs.4c01366

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c01366


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