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光催化CH₄轉化為C₂H₆受到學術界和工業(yè)的廣泛關注，通常傳統(tǒng)的CH₄氧化偶聯(lián)反應具有較高的C₂H₆產率，但是偶聯(lián)生成C₂H₆不可避免發(fā)生過氧化，導致產物選擇性較低。傳統(tǒng)的CH₄非氧化偶聯(lián)反應具有更好的產物選擇性，但是由于熱力學角度上并不合適，導致面臨著較低的催化活性。

有鑒于此，中國科學技術大學謝毅院士、孫永福教授、周蒙教授等報道提出了一種通過H₂O₂誘導CH₄偶聯(lián)反應的新機理，其中H₂O₂生成·OH自由基能夠快速的與CH₄反應生成·CH₃，這個步驟在熱力學上是能量合理的過程，而且避免光生空穴活化CH₄以及·CH₃和·OH之間需要相互作用。

本文要點

（1）

通過多種原位表征技術、飛秒瞬態(tài)吸收、DFT理論計算等方法驗證反應機理。這幾的Au-WO₃納米片催化劑在甲烷的光催化偶聯(lián)反應中實現(xiàn)高達76.3 mol molAu^-1 h^-1的優(yōu)異C₂H₆產率，選擇性高達95.2 %，TON達到1542.7。這個性能比以往報道的光催化劑更好。

（2）

當使用室外的天然光進行光催化反應，Au-WO₃納米片表現(xiàn)相似的光催化活性和選擇性，說明這個光催化劑的應用前景。

參考文獻

Kai Zheng, Mingyu Wu, Juncheng Zhu, Wei Zhang, Siying Liu, Xiaojing Zhang, Yang Wu, Li Li, Bangwang Li, Wenxiu Liu, Jun Hu, Chengyuan Liu, Junfa Zhu, Yang Pan, Meng Zhou*, Yongfu Sun*, and Yi Xie*, Breaking the Activity–Selectivity Trade-off for CH₄-to-C₂H₆ Photoconversion, J. Am. Chem. Soc. 2024

DOI: 10.1021/jacs.4c03546

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c03546