生物質衍生的糠醛 (FF) 的電催化還原代表了分別生產糠醇 (FA) 和 2-甲基呋喃 (MF) 作為增值化學品和生物燃料的可持續途徑。然而,實現 MF 的高選擇性以及在一個反應系統內調節 FA 和 MF 之間的選擇性仍然具有挑戰性。
近日,清華大學Haohong Duan報道了一種電極-電解質界面修飾策略,可以在相同的反應條件下實現 FA 和 MF 選擇性轉向。
文章要點
1)通過用丁基三甲基溴化銨 (BTAB) 改性銅 (Cu) 電催化劑,我們實現了選擇性的顯著轉變,從生產 FA(選擇性:83.8%;法拉第效率,FE:68.9%)到 MF(選擇性:80.1%;FE) :74.8%)。
2)研究人員證明了BTAB在銅表面的吸附調制了雙電層(EDL)結構,從而排斥界面水,削弱了質子轉移的氫鍵(H鍵)網絡,從而抑制了氫原子轉移(HAT)過程,從而阻礙了FF到FA的轉化。相反,FF到MF的轉換受到的影響較小。
這項工作顯示了電極?電解液界面在電催化選擇性控制中的工程應用潛力。
參考文獻
Kaiyue Ji, et al, Steering Selectivity in Electrocatalytic Furfural Reduction via Electrode?Electrolyte Interface Modification, J. Am. Chem. Soc., 2024
DOI: 10.1021/jacs.4c00818
https://doi.org/10.1021/jacs.4c00818