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調整金屬-氮-碳電催化劑的活性位點結構最近引起了越來越多的興趣。

近日，南方科技大學Hsing-Lin Wang，Yang-Gang Wang報告了一種自下而上的合成策略，其中 N_xC_42?x (x = 1, 2, 3, 4) 的原子調控 N 摻雜多環芳烴 (NPAH) 用作配體，以允許調整活性位點的結構M?N_x 并建立結構和電催化性能之間的相關性。

文章要點

1）基于合成過程、詳細表征和DFT計算結果，構建了Fe₁?N_x/RGO催化劑中N_x?Fe₁?N_x的活性結構。

2）結果表明，Fe₁?N₄ 部分周圍額外的不配位 N 原子破壞了 π 共軛 N_xC_42?x 配體，從而導致 Fe₁?N₄ 部分中的電子態更加局域化，并具有優異的催化性能。特別是，Fe₁?N₄/RGO 表現出優化的 ORR 性能，E_1/2 增加了 80 mV，J_k 在 0.85 V 時提高了 18 倍（與 Fe₁?N₁/RGO 相比）。

這種利用 N-PAH 的合成策略對于增強金屬-氮-碳電催化劑制備的可控性具有重要前景。

參考文獻

Shaoqing Chen, et al, Synthesis of Metal?Nitrogen?Carbon Electrocatalysts with Atomically Regulated Nitrogen-Doped Polycyclic Aromatic Hydrocarbons, J. Am. Chem. Soc., 2024

DOI: 10.1021/jacs.4c01770

https://doi.org/10.1021/jacs.4c01770