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Nature Commun:PtBi/Mo/ZSM-5催化甲烷脫氫芳構化
納米技術 納米 2024-04-19

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甲烷的非氧化脫氫-芳構化能夠通過鉬-分子篩催化劑和熱催化方式,同時生成氫氣和苯作為產物,這種反應路徑是具有前景的天然氣增值方法和路徑。但是甲烷的轉化率以及芳烴產物的選擇性都非常低,而且催化劑的穩定工作時間比較短,造成甲烷脫氫芳構化難以實現工業化。

有鑒于此,俄克拉荷馬大學丁漢平教授愛達荷國家實驗室丁冬教授喬治梅森大學 Pei Dong教授等提出增強甲烷活化和C-C化學鍵偶聯的機理,能夠同時增強轉化率和產物選擇性。

本文要點

(1)

通過與Pt-Bi合金簇能夠生成三重金屬催化劑Pt-Bi/Mo/ZSM-5,Pt-Bi合金與Mo之間具有協同相互作用,分子篩表面的Mo2C生成CH3*能夠移動到Pt-Bi合金納米粒子上發生C-C偶聯生成C2化合物(低聚關鍵中間體)。該步驟與分子篩內部發生于Mo位點的催化反應同時發生。

(2)

這種三金屬催化劑在710 ℃的甲烷轉化率達到18.7 %,苯的選擇性達到69.4 %。當使用95 %/5 %的CH4/N2,表現優異的穩定性和緩慢的失活速率,在2 h后失活僅為9.3 %,而且通過在H2氣氛中重生處理,催化活性能夠恢復98.6 %。

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參考文獻

Zhu, P., Bian, W., Liu, B. et al. Direct conversion of methane to aromatics and hydrogen via a heterogeneous trimetallic synergistic catalyst. Nat Commun 15, 3280 (2024).

DOI: 10.1038/s41467-024-47595-9

https://www.nature.com/articles/s41467-024-47595-9


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