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氫甲酰化反應(yīng)是重要的工業(yè)催化反應(yīng)，但是氫甲酰化反應(yīng)的催化劑分離、回收通常非常困難。單原子異相催化劑作為一種具有前景的新型催化劑具有較好的催化活性和有價(jià)值的選擇性。但是單原子催化劑在催化反應(yīng)過(guò)程中的團(tuán)聚和剝離需要重點(diǎn)考慮。

有鑒于此，中國(guó)科學(xué)院大連化物所劉偉研究員、王愛(ài)琴研究員、張磊磊副研究員等通過(guò)DRIFT、XAS、STEM表征以及催化動(dòng)力學(xué)研究Rh₁@S-1單原子催化劑的結(jié)構(gòu)變化，揭示Rh的團(tuán)聚和剝離機(jī)理。

本文要點(diǎn)

（1）

發(fā)現(xiàn)催化反應(yīng)過(guò)程中，Rh催化物種的團(tuán)聚和刻蝕是因?yàn)镃O和醛分子吸附在Rh位點(diǎn)、CO/H₂還原Rh³⁺導(dǎo)致Rh和載體之間的結(jié)合力變?nèi)鯇?dǎo)致。烯烴能夠與CO/醛發(fā)生競(jìng)爭(zhēng)性吸附，而且導(dǎo)致Rh團(tuán)簇解體，因此緩解這種作用。

（2）

作者提出在較高烯烴濃度條件進(jìn)行催化氫甲酰化反應(yīng)的策略，從而能夠穩(wěn)定Rh單原子位點(diǎn)，避免Rh團(tuán)聚或從催化劑中剝離，因此能夠?qū)崿F(xiàn)100 h穩(wěn)定催化。

參考文獻(xiàn)

Zhounan Yu, Shengxin Zhang, Leilei Zhang*, Xiaoyan Liu, Zhenghao Jia, Lin Li, Na Ta, An Wang, Wei Liu*, Aiqin Wang*, and Tao Zhang, Suppressing Metal Leaching and Sintering in Hydroformylation Reaction by Modulating the Coordination of Rh Single Atoms with Reactants, J. Am. Chem. Soc. 2024

DOI: 10.1021/jacs.4c01315

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c01315