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目前在溶液相進(jìn)行電化學(xué)還原CO₂是制備高附加值化學(xué)品并且降低碳排放的具有前景的方法。但是即便是對于氣體擴(kuò)散電極構(gòu)筑的電催化器件，仍然面臨著溶液相的CO₂溶解度低，這導(dǎo)致催化劑的反應(yīng)速率和產(chǎn)物選擇性受到限制。

有鑒于此，巴塞羅那科技學(xué)院(BIST) Núria López、本·古里安大學(xué)Idan Hod等將氰基修飾的MOF薄膜作為CO₂溶劑化層，能夠提高異相催化劑的局部CO₂濃度，在電催化還原CO₂制備HCOOH的反應(yīng)中得到優(yōu)異性能。

本文要點(diǎn)

（1）

修飾的MOF薄膜能夠?qū)⒕植緾O₂濃度提高至0.82 M，達(dá)到體相CO₂濃度的27倍，因此在異相電催化CO₂轉(zhuǎn)化反應(yīng)中，使用Bi催化劑構(gòu)筑氣體擴(kuò)散電極，修飾MOF薄膜改善生成HCOOH的選擇性（HCOOH的選擇性達(dá)到90 %），部分電流密度達(dá)到166 mA/cm²。

（2）

通過原位紅外光譜和DFT理論計(jì)算，驗(yàn)證說明MOF薄膜能夠通過穩(wěn)定反應(yīng)中間體的方式改善電催化反應(yīng)。這項(xiàng)策略為增強(qiáng)電催化還原CO₂提供方法，有助于CO₂電催化達(dá)到實(shí)用的要求。

參考文獻(xiàn)

Mukhopadhyay, S., Naeem, M.S., Shiva Shanker, G. et al. Local CO₂ reservoir layer promotes rapid and selective electrochemical CO₂ reduction. Nat Commun 15, 3397 (2024).

DOI: 10.1038/s41467-024-47498-9

https://www.nature.com/articles/s41467-024-47498-9