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酶催化劑能夠通過本征的特定次序的氨基酸和折疊結構實現對特定底物的選擇性，但是這對于納米催化劑而言具有非常大的挑戰性，尤其是對于修飾配體的金屬納米催化劑。

有鑒于此，新加坡國立大學謝建平、Lei Wang、天津大學姚橋峰教授、德比爾特大學De-en Jiang等通過原子精確的Au金屬納米簇作為模型催化劑，通過配體工程控制Au納米粒子的表面CO₂局部濃度，顯著提高CO₂還原反應速率。

主要內容

（1）

精確的將兩個2-硫脲嘧啶-5-羧酸（2-thiouracil-5-carboxylic acid）配體安裝在[Au₂₅(pMBA)₁₈]^? 納米晶體的口袋狀空腔內，從而能夠顯著增強CO₂還原反應的動力學。這種提高CO₂還原動力學是因為催化活性位點的TCA分子配體的嘧啶N^δ-與CO₂的親電C^δ+之間的相互作用有關的微環境有助于活化CO₂。

（2）

通過吸收光譜、質譜、同位素標記、電化學分析、量子化學理論計算等方法說明修飾TCA分子的Au₂₅納米粒子導致局部CO₂富集，從而增強CO₂還原反應的催化活性和產物選擇性，因此在CO₂還原反應中實現了98.6 %的CO選擇性。這種表面工程策略以及催化劑設計有助于系統的從分子級別進行金屬電催化劑的設計。

參考文獻

Zhihe Liu, Junmei Chen, Bo Li, De-en Jiang*, Lei Wang*, Qiaofeng Yao*, and Jianping Xie*, Enzyme-Inspired Ligand Engineering of Gold Nanoclusters for Electrocatalytic Microenvironment Manipulation, J. Am. Chem. Soc. 2024

DOI: 10.1021/jacs.4c00019

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c00019