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電化學還原N₂提供一個符合可持續發展前景的制備NH₃路徑，電化學還原N₂有助于解決Haber-Bosch催化反應的排放和高能源問題。但是電催化還原N₂反應需要解決活化N₂以及競爭性HER反應的挑戰。

有鑒于此，西安交通大學楊貴東教授等發展了空氣-NO_x-NO_x^--NH₃串聯催化體系合成氨。

主要內容

（1）

這個串聯電催化體系結合了非熱plasma N₂氧化反應與Ni(OH)_x/Cu進行電催化NO_x^-還原串聯，以3 mmol h^-1 cm^-2速率制備NH₃，在0.25 V的法拉第效率達到92 %。

（2）

構筑非熱力學plasma和NO_x^-電解結合的流動相催化體系，在100 h的電催化反應過程中，使用純空氣作為原料時穩定的NH₃產率達到1.25 mmol h^-1 cm^-2。反應機理研究說明Cu表面的無定形Ni(OH)_x能夠與K⁺之間產生非共價相互作用，從而加快水分子的活化，導致界面吸附氫物種的濃度增加，有助于吸附氫與氮中間體反應。通過原位光譜和DFT理論計算，說明Ni(OH)_x/Cu表面的NO_x^-吸附以及NO_x^-的加氫得到優化，這項研究為空氣作為原料在溫和條件電催化制備NH₃提供機會。

參考文獻

Liu, W., Xia, M., Zhao, C. et al. Efficient ammonia synthesis from the air using tandem non-thermal plasma and electrocatalysis at ambient conditions. Nat Commun 15, 3524 (2024).

DOI: 10.1038/s41467-024-47765-9

https://www.nature.com/articles/s41467-024-47765-9