核反應(yīng)堆的發(fā)展需要使用含有鈾和钚氧化物的混合氧化物燃料，而PuO2–x在1800 K以上的高溫行為和結(jié)構(gòu)仍未被探索。近日，阿貢實驗室Stephen K. Wilke通過高達(dá)3000?±?50?K的熔融轉(zhuǎn)變來測量PuO2–x的原子結(jié)構(gòu)，其中O/Pu的范圍為1.57至1.76。
本文要點(diǎn)：
1) 作者使用機(jī)器學(xué)習(xí)原子間勢和密度泛函理論開發(fā)了與X射線數(shù)據(jù)一致的液體結(jié)構(gòu)模型。熔融PuO1.76含有一定程度的共價Pu–O鍵，其由Pu 5f和O 2p軌道的簡并性表示。
2) 該液體與熔融的CeO1.75同晶，并且當(dāng)考慮到Pu和Ce氧化電位的差異時，后者是一種非放射性、無毒的結(jié)構(gòu)替代物。這些特性為與反應(yīng)堆安全設(shè)計建模提供了重要指導(dǎo)。
Stephen K. Wilke et.al Plutonium oxide melt structure and covalency Nature Materials 2024
DOI: 10.1038/s41563-024-01883-3
https://doi.org/10.1038/s41563-024-01883-3
