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層狀金屬有機框架（MOF）已成為下一代超級電容器的有前途的材料。了解電解質(zhì)離子大小如何以及為何影響電化學性能對于開發(fā)改進的 MOF 器件至關(guān)重要。

近日，為了解決這個問題，圖盧茲第三大學Patrice Simon，劍橋大學

Alexander C. Forse研究了 Cu₃(HHTP)₂ (HHTP = 2,3,6,7,10,11-六羥基苯并菲)與一系列不同陽離子尺寸的 1 M 四烷基四氟硼酸銨 (TAABF₄) 電解質(zhì)的儲能性能。

文章要點

1）三電極實驗表明，Cu₃(HHTP)₂ 對所有離子尺寸均表現(xiàn)出不對稱充電響應，正電荷時具有較高的儲能能力，TAA⁺離子較大時，充電不對稱性較大。結(jié)果進一步表明，與較大的TAA⁺離子相比，較小的TAA⁺離子在正負充電時表現(xiàn)出更好的電容性能。

2）為了獲得更深入的了解，電化學石英晶體微天平測量了充放電過程中的離子電吸附。這些結(jié)果揭示了Cu₃(HHTP)₂以陽離子為主的充電機制，但有趣的是，該溶劑也參與了陽離子較大的充電過程。總體而言，這項研究的結(jié)果表明，較大的TAA⁺陽離子飽和了Cu₃(HHTP)₂基電極的氣孔。這導致了更不對稱的荷電行為，迫使溶劑分子在電荷儲存機制中發(fā)揮作用。

這些發(fā)現(xiàn)極大地加深了人們對層狀MOF中離子電吸附的理解，并將指導改進的MOF基超級電容器的設計。

參考文獻

Jamie W. Gittins, et al, Understanding Electrolyte Ion Size Effects on the Performance of Conducting Metal?Organic Framework Supercapacitors, J. Am. Chem. Soc., 2024

DOI: 10.1021/jacs.4c00508

https://doi.org/10.1021/jacs.4c00508