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精確調節催化活性位點的結構對于增強電催化還原CO₂的催化活性和產物選擇性非常重要。

有鑒于此，北京大學張亞文、中國科學技術大學劉進勛等報道陰離子官能團修飾催化劑改善電催化還原CO₂。陰離子的強配位作用能夠穩定金屬位點，而且在催化活性位點的質子產生強相互作用，能夠調節電子結構以及催化反應過程的質子轉移。這種引入陰離子的作用使得在較低過電勢將CO₂轉化為化學品燃料。

主要內容

（1）

報道了含有Cu(II)-SO₄位點的CuO/Cu-NSO₄/CN催化劑，這個催化劑在非常低的過電勢進行電催化還原CO₂。當過電勢為-0.5 V，電催化還原CO₂生成甲酸的法拉第效率達到87.4 %。在2.8 V的電池中，以44.3 %的能量轉化效率生成純HCOOH。

（2）

通過理論計算說明硫酸鹽陰離子改善CO₂轉化為羧基中間體，隨后羧基中間體進一步生成HCOOH。這種機理與甲酸中間體生成HCOOH的過程不同。

參考文獻

Chen-Yue Yuan, Li Feng, Xue-Tao Qin, Jin-Xun Liu, Xin Li, Xiao-Chen Sun, Xiao-Xia Chang, Bing-Jun Xu, Wei-Xue Li, Ding Ma, Hao Dong, Yawen Zhang, Constructing Metal(II)-Sulfate Site Catalysts toward Low Overpotential Carbon Dioxide Electroreduction to Fuel Chemicals, Angew. Chem. Int. Ed. 2024

DOI: 10.1002/anie.202405255

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202405255