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使用可再生能源通過電化學方法閉合碳和氮循環(huán)，將量大或有害的原料轉(zhuǎn)化為高價值的含碳或含氮化學品，有望改變?nèi)蚰茉锤窬帧Ｈ欢駷橹梗行У霓D(zhuǎn)化途徑大多是通過獨立還原CO₂或NO₃^?來實現(xiàn)的。由于找不到有效的催化劑，合成復雜的C-N化合物仍然存在著轉(zhuǎn)化效率低的問題。

近日，北京航空航天大學郭林教授，Jianxin Kang，Li-Min Liu成功地構(gòu)建了非晶態(tài)鉍?氧化錫納米片狀催化劑，用于合成尿素。

文章要點

1）通過*NO₂的對稱匹配HOMO和*CO₂的LUMO進行的CN?N耦合被證實比基于*CO的傳統(tǒng)替代方案更有利。

2）非晶態(tài)催化劑中Bi的低氧化態(tài)導致CO₂和NO₃^?的適度吸附和活化，在?0.4 V vs RHE電位下，尿素合成具有總體突出的較高的法拉第效率(78.36%)、氮選擇性(90.41%)和碳選擇性(95.39%)。

這項工作和相關(guān)的見解為未來以CO₂為原料可持續(xù)合成各種C-N化合物鋪平了道路。

參考文獻

Xiangyu Chen, et al, Amorphous Bismuth?Tin Oxide Nanosheets with Optimized C?N Coupling for Efficient Urea Synthesis, J. Am. Chem. Soc., 2024

DOI: 10.1021/jacs.4c03156

https://doi.org/10.1021/jacs.4c03156