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調節M-N₄單原子催化劑的微環境是調節電催化還原CO₂性能的一種具有前景的方法。但是，如何能夠再溫和條件通過強共價化學鍵方式在M-N₄位點引入官能團具有較大的難度。

有鑒于此，西湖大學段樂樂等報道原位生成的二氟卡賓（F₂C:）與Ni-N4單原子之間能夠發生[2+1]環加成反應，隨后對Ni-N₄單原子位點實現表面氟碳化，生成超疏水Ni-N₄-CF₂催化劑。

主要內容

（1）

該反應能夠在溫和條件下進行，能夠保證反應后Ni-N₄位點的幾何結構和電子結構不變。在電催化還原CO₂為CO的反應中，Ni-N₄-CF₂催化劑在較寬的電勢區間（-0.7 V~-1.3 V）都表現非常高的法拉第效率（98 %）。

（2）

通過原位光譜電化學表征，說明-CF₂-疏水環境導致帶電催化劑界面形成氫鍵的不對稱水分子，能夠阻礙競爭HER反應，促進電催化CO₂還原為CO。這項工作說明[2+1]環加成反應對修飾氮摻雜碳基底的重要作用。

參考文獻

Siyan Shu, Tao Song, Cheng Wang, Hao Dai, Lele Duan, [2+1] Cycloadditions Modulate the Hydrophobicity of Ni-N₄ Single-Atom Catalysts for Efficient CO₂ Electroreduction, Angew. Chem. Int. Ed. 2024

DOI: 10.1002/anie.202405650

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/anie.202405650