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由于CO₂活化的高能壘，而且催化位點覆蓋的中間體物種較少，因此如何高效率的在電化學(xué)CO₂還原反應(yīng)中進行C-C偶聯(lián)反應(yīng)是個非常大的挑戰(zhàn)。

有鑒于此，北京化工大學(xué)項頊、何靜等基于將CO₂捕獲- CO₂活化耦合的概念，通過原位氧化羰基化反應(yīng)，制備了修飾醌官能團的碳納米纖維催化劑，在電催化還原CO2的反應(yīng)中提高C-C偶聯(lián)產(chǎn)物的選擇性。

主要內(nèi)容

（1）

修飾醌官能團的碳納米纖維通過捕獲CO₂進行活化CO₂，促進了CO₂電催化活性，當(dāng)電流密度為400 mA cm^-2，修飾醌官能團的碳納米纖維電催化劑在電催化制備乙烯的法拉第效率達到62.9 %，部分電流密度達到295 mA cm^-2。

（2）

醌與CO₂之間的相互作用提高局域*CO覆蓋度，而且與此同時阻礙H*吸附在Cu催化位點，因此顯著降低C-C偶聯(lián)反應(yīng)的能壘，阻礙*CO質(zhì)子化。這種修飾特定氧官能團結(jié)構(gòu)的策略為設(shè)計碳催化劑提供新型自由度，有助于調(diào)節(jié)捕獲與還原CO₂反應(yīng)產(chǎn)物選擇性。

參考文獻

Tingting Zhang, Jun Wang, Huishan Shang, Bing Zhang, Yanqiang Huang, Jing He, Xu Xiang, Active Oxygenated Structure-Intensified CO₂ Capture Enables Efficient Electrochemical Ethylene Production Over Carbon Nanofibers, Angew. Chem. Int. Ed. 2024

DOI: 10.1002/anie.202401707

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202401707