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P2型Na_2/3Ni_1/3Mn_2/3O₂（PNNMO）因其作為鈉離子電池正極的理想電化學(xué)性能而被廣泛研究。PNNMO表現(xiàn)出Ni和Mn的層內(nèi)過渡金屬排序以及層內(nèi)Na⁺/空位排序。Na⁺/空位排序通常被認(rèn)為是Na⁺快速傳輸?shù)闹饕系K，并且可能受到過渡金屬排序的影響。

近日，橡樹嶺國家實(shí)驗(yàn)室Naresh C. Osti，加州大學(xué)圣地亞哥分校Shyue Ping Ong，博伊西州立大學(xué)Hui Xiong通過中子粉末衍射（NPD）和X射線衍射（XRD）表明，可以通過控制Li摻雜來改變面間Ni/Mn排序，而不破壞Na⁺/空位排序。

文章要點(diǎn)

1）密度泛函理論(DFT)計(jì)算表明，Li摻雜促進(jìn)了ABCABC型層間Ni/Mn有序化，并產(chǎn)生了低能Li-Mn配位Na位。準(zhǔn)彈性中子散射(QENS)提供了Na⁺擴(kuò)散機(jī)制，表明Li摻雜結(jié)構(gòu)（具有Na⁺/空位有序化）中的Na⁺擴(kuò)散率提高了一個數(shù)量級，并且與Na_2/3Ni_1/4Mn_3/4O₂（無Na⁺/空位有序化）相當(dāng)快。

2）與 PNNMO 相比，Li 摻雜材料（Na_2/3Li_0.05Ni_1/3Mn_2/3O₂，LFN5）由于層間 Na⁺ -Na⁺ 排斥力較低，在高達(dá) 450 mA g^?1 的電流倍率下可提供最大的比容量。然而，Na_2/3Ni_1/4Mn_3/4O₂ (NM13) 中 Mn 含量的增加破壞了 Na⁺ 擴(kuò)散路徑的低能 Ni?Mn 配位網(wǎng)絡(luò)的連通性。這種破壞限制了宏觀 Na⁺ 傳輸，并導(dǎo)致 NM13 在高于 180 mA g^?1 電流時的容量低于 PNNMO 和 LFN5。

這些結(jié)果表明，層間排序可以通過控制成分來調(diào)整，并且層間排序?qū)a+擴(kuò)散的影響可能與Na⁺/空位排序的影響相同或更大。

參考文獻(xiàn)

Eric Gabriel, et al, Influence of Interlayer Cation Ordering on Na Transport in P2-Type Na0.67?xLiy Ni0.33?zMn0.67+zO2 for Sodium-Ion Batteries, J. Am. Chem. Soc., 2024

DOI: 10.1021/jacs.4c00869

https://doi.org/10.1021/jacs.4c00869