Cu2O作為還原CO2的電催化劑面臨的一個問題和挑戰是Cu(I)物種發生還原,導致產物選擇性低,并且催化劑容易失活。
有鑒于此,東南大學張一衛、余慧軍等首次通過自下而上的方法構筑Cu(0)/Cu(I)凸面界面,Cux@Cu2O凸面球,在電催化還原CO2表現優異的性能。
通過調節水熱反應的時間,界面能夠動態調節,并且導致CO2電催化反應的產物能夠在C1和C2之間變化。其中,水熱反應4 h得到Cu0.25@Cu2O凸面球形成Cu(0)/Cu(I)界面,從而得到最高的C2產物選擇性(90.5 %)。
原位FTIR光譜表征以及DFT理論計算結果說明Cu(0)/Cu(I)界面能夠降低生成乙烯或乙醇的反應能壘,增加*CO吸附物種的覆蓋度,從而提高*CO二聚反應的機會。這項工作發展了如何合理的將價態敏感電催化劑實現制備高附加值產物。
參考文獻
Huan Liu, Chenghan Yang, Tong Bian, Huijun Yu, Yuming Zhou, Yiwei Zhang, Bottom-up Growth of Convex Sphere with Adjustable Cu(0)/Cu(I) Interfaces for Effective C2 Production from CO2 Electroreduction, Angew. Chem. Int. Ed. 2024
DOI: 10.1002/anie.202404123
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202404123