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CO₂還原生成多碳產物的選擇性與相鄰催化活性位點之間自旋結構的排列情況有關，通常自旋催化劑需要相鄰位點能夠進行自旋相反的方式進行電子轉移。

有鑒于此，中國科學院化學所王德先、張闖、盛樺等報道含有自由基的自旋催化劑TEMPOL@HKUST-1在CO₂電催化還原反應中表現增強的C-C偶聯。

主要內容

（1）

TEMPOL@HKUST-1催化劑的相鄰催化位點含有自旋無序（SDO）相和自旋有序（SO）相，從而在相鄰的催化活性位點形成不對稱的自旋結構。通過將軸配位H₂O分子替換為TEMPOL自由基，從而在Cu(II)位點之間產生自旋-自旋相互作用并且形成局域自旋有序（SO）相，這與H₂O配位時產生的自旋無序（SDO）不同。

（2）

TEMPOL@HKUST-1催化劑在1.8 V進行電催化還原CO₂的性能比HKUST-1提高2倍，通過原位ATR-SEIRAS表征說明不對稱SO/SDO自旋結構顯著降低*CO中間體二聚生成乙烯的反應能壘。通過在磁場進行電催化反應，進一步說明這種自旋催化劑的性能得以提高，最大乙烯的選擇性達到50 %。通過研究CO₂電催化還原催化劑的自旋動力學有助于發展新型高性能自旋電催化劑。

參考文獻

Baipeng Yin, Can Wang, Shijie Xie, Jianmin Gu, Hua Sheng, De-Xian Wang, Jiannian Yao, Chuang Zhang, Regulating Spin Density using TEMPOL Molecules for Enhanced CO₂-to-Ethylene Conversion by HKUST-1 Framework Derived Electrocatalysts, Angew. Chem. Int. Ed. 2024

DOI: 10.1002/anie.202405873

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202405873