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Angew:非金屬plasmonic光催化劑還原CO2制備C2H6
納米技術(shù) 納米 2024-05-08

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非金屬plasmonic光催化劑的氧空穴能夠降低CO2還原的能壘,顯著提高C1中間體的產(chǎn)量,因此提高生成C2的功能。但是氧空穴有可能將C1中間體物種氧化。

有鑒于此,安徽大學袁玉鵬、Liteng Ren、阜陽師范大學李慧泉提出了“光電子注入”策略,將光電子注入策略應用于保護W18O49/ZIS plasmonic光催化劑(W/Z)中W18O49的氧空穴。

主要內(nèi)容

(1)

由于光電子有助于W18O49形成含有多個電子的微環(huán)境,因此增強W18O49的熱電子激發(fā)能力,增加熱電子壽命。通過原位XPS表征和飛秒瞬態(tài)吸收光譜表征驗證。

(2)

DFT理論計算結(jié)果說明修飾氧空穴的W/Z光催化劑改善CO2吸附,激活生成*CO中間體,降低生成*COH的能壘(0.054 eV)和隨后的*CO-COH偶聯(lián)反應能壘(0.574 eV)。隨后的加氫催化反應說明*CH2CH2加氫能壘(0.108 eV)低于*CH2CH2脫附生成C2H4的能壘(0.277 eV),因此有助于生成C2H6。在可見光照射下,W/Z光催化生成C2H6的速率達到653.6 μmol g-1 h-1,而且C2H6的選擇性達到90.6 %。這項工作有助于設(shè)計能夠選擇性生成C2+的plasmonic光催化劑。

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參考文獻

Liteng Ren, Xiaonan Yang, Xin Sun, Yuling Wang, Huiquan Li, Yupeng Yuan, Cascaded *CO‐*COH Intermediates on a Nonmetallic Plasmonic Photocatalyst for CO2‐to‐C2H6 with 90.6% Selectivity, Angew. Chem. Int. Ed. 2024

DOI: 10.1002/anie.202404660

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/anie.202404660

 


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