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Cu電催化還原CO₂制備高附加值C₂₊化學品的具有前景的技術，但是難以在催化劑表面生成氧化的中間體，因此相比于乙烯，選擇性生成C₂₊醇更加困難。催化劑的分叉點（CH₂=CHO*中間體通過Cu-O-C吸附在Cu催化劑表面）對于生成C₂₊非常關鍵，因為隨后發生Cu-O斷裂或O-C斷裂決定了反應生成乙醇還是乙烯。

有鑒于此，復旦大學鄭耿峰、韓慶、錢林平等基于硬-軟酸堿理論，通過在Cu催化劑表面修飾氮烯，從而調控催化劑表面電子離域，因此能夠弱化CH₂=CHO*中間體的Cu-O化學鍵，加快C=C加氫反應，從而有助于提高乙醇路徑和產物選擇性。

主要內容

（1）

修飾氮烯的Cu催化劑生成乙醇的法拉第效率顯著提高至45 %，而且生成乙醇的峰值電流密度達到406 mA cm^-2，這個性能比未修飾的Cu催化劑或者修飾酰胺的Cu催化劑效果更好。

（2）

當組裝為膜電解槽反應器，能夠穩定的進行CO₂電催化制備乙醇，能夠在工業電流密度（400 mA cm^-2）穩定工作>300 h。

參考文獻

Zhengzheng Liu, Lu Song, Ximeng Lv, Mingtai Liu, Qianyou Wen, Linping Qian*, Haozhen Wang, Maoyin Wang, Qing Han*, and Gengfeng Zheng*, Switching CO₂ Electroreduction toward Ethanol by Delocalization State-Tuned Bond Cleavage, J. Am. Chem. Soc. 2024

DOI: 10.1021/jacs.4c03830

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c03830