電化學(xué)氮還原反應(yīng)（NRR）具有使工業(yè)氨生產(chǎn)脫碳的潛力，然而，對(duì)于遵循比例關(guān)系的催化劑，NRR比競(jìng)爭(zhēng)析氫反應(yīng)具有較差的活性和選擇性。近日，科羅拉多大學(xué)博爾德分校Charles B. Musgrave、Nicholas Singstock使用巨正則密度泛函理論揭示了一組具有可變組成和活性位點(diǎn)幾何形狀的不同二元共價(jià)合金（BCA）NRR催化劑。
本文要點(diǎn)：
1) 克服比例關(guān)系帶來(lái)的限制需要更復(fù)雜的催化劑材料，然而，評(píng)估簡(jiǎn)單金屬體系之外的材料是一個(gè)巨大的組合問題，其需要提高對(duì)電催化劑表面的理解，以有效指導(dǎo)優(yōu)異催化劑的發(fā)現(xiàn)。
2) 具有早期到中期過渡金屬的BCA傾向于位于火山峰附近，并通過側(cè)邊結(jié)合構(gòu)型活化氮?dú)庵械牡I。BCA空間的趨勢(shì)無(wú)法使用簡(jiǎn)單的電子描述符來(lái)預(yù)測(cè)，這歸因于BCA表面的巨大幾何可變性。該研究將為材料復(fù)雜性不斷增加的優(yōu)異NRR電催化劑合理設(shè)計(jì)提供理論基礎(chǔ)。
Cooper R. Tezak et.al Mapping the Binary Covalent Alloy Space to Pursue Superior Nitrogen Reduction Reaction Catalysts Adv. Energy Mater. 2024
DOI: 10.1002/aenm.202304559
https://doi.org/10.1002/aenm.202304559
