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人們發現Co電催化能夠選擇性的還原NO制備NH₃，而且六方密堆積hcp結構的活性比面心立方fcc更好。但是，單原子Co催化反應中，羥胺具有更高的選擇性。

有鑒于此，中國科學院大連化物所肖建平等通過最新發展的固定電勢模擬方法和微動力學建模方法研究電催化還原NO制備NH₃與催化劑結構（hcp-Co，fcc-Co，Co-SAC）的關系。

主要內容

（1）

研究發現hcp-Co具有更加優異產生NH₃的原因來自更加方便發生電子轉移和質子轉移，而且hcp-Co比fcc-Co具有更強的阻礙NO*。Co-SAC具有非常高的羥胺選擇性是因為Co單原子的電子結構形成正電荷更強的催化活性中心。

（2）

Hcp-Co和fcc-Co更容易生成NOH*，但是HNO*更容易在Co-SAC上形成，這是因為hcp-Co和fcc-Co上NO吸附更強，但是NO在SAC-Co上的吸附強度適中。控制反應選擇性的關鍵來自于NO*質子化步驟。對于電催化還原NO制備NH₃，催化劑的局部結構和電子結構起到調節催化活性和選擇性的關鍵作用。

參考文獻

Pu Guo, Dong Luan, Huan Li, Lin Li, Shaoxue Yang, and Jianping Xiao*, Computational Insights on Structural Sensitivity of Cobalt in NO Electroreduction to Ammonia and Hydroxylamine, J. Am. Chem. Soc. 2024

DOI: 10.1021/jacs.4c01986

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c01986