雖然晶面在傳統的多相催化中的作用較為熟知,但在等離子體輔助催化中,這種效應尚未得到深入研究,這一方面的研究目前主要集中在等離子體衍生的機制上。鑒于此,來自慕尼黑納米研究所的Emiliano Cortés和倫敦帝國理工學院的Johannes Lischner等人通過使用不同形狀的等離子體Au納米顆?!謩e暴露{100}、{110}和{111}晶面的納米立方體(NC)、菱形十二面體(RD)和八面體(OC)——研究了等離子體輔助電催化CO2還原。
文章要點:
1) 該研究在等離子體激元激發時發現,與黑暗條件相比,Au-OCs使CO法拉第效率(FECO)增加了一倍、CO分電流密度(jCO)提高了兩倍,NCs在光照下也有所改善,而Au-RD在有無光照的情況下保持一致的性能,這表明光對反應的影響較小,溫度實驗則排除了熱量是導致這種差異的主要因素,并且原子模擬和電磁建模顯示,Au-OCs和NC上的熱載流子豐度和電場增強要高于RD;
2) 此外,研究發現這些效應主導了晶面上的反應情況,從而在比較暗過程和等離子體激活過程時改變了反應位點,等離子體輔助的H2釋放反應實驗也證實了這些推論,在等離子體催化中,低配位位點在等離子體催化晶面上的主導地位為設計用于能量轉換和碳中和的高效光催化劑提供了關鍵見解。
參考資料:
Kang, Y., Jo?o, S.M., Lin, R. et al. Effect of crystal facets in plasmonic catalysis. Nat Commun 15, 3923 (2024).
10.1038/s41467-024-47994-y
https://doi.org/10.1038/s41467-024-47994-y