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Angew:Ti分子篩結構和溶劑分子影響氣相丙烯環氧化反應選擇性
納米技術 納米 2024-05-13

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氣相C3H6與H2O2環氧化反應的動力學情況能夠反應含Ti分子篩催化劑的物理化學性質,而且當催化活性位點附近存在特定分子(起到溶劑分子的作用),沒有液體相就能夠進行丙烯環氧化催化反應。

有鑒于此,佐治亞理工學院David W. Flaherty報道發現隨著分子篩的硅醇位點((SiOH)x)密度、拓撲結構(MFI、*BEA、FAU)、催化活性位點附近CH3CN分子的數量的不同,C3H6環氧化反應的催化反應速率和產物選擇性的區別能夠達到多個數量級。

主要內容

(1)

分別考察丙烯氧化物開環反應、均相二醇氧化切斷、均相醛氧化的反應動力學,發現C3H6環氧化反應的二級反應動力學對分子篩的物理化學性質以及孔道內CH3CN分子的濃度非常敏感。

(2)

在親水性Ti-MFI分子篩內,由于孔內CH3CN和孔結構變化影響,環氧化反應的過渡態比開環反應過渡態或氧化切斷反應過渡態更穩定。

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參考文獻

Ohsung Kwon, E. Zeynep Ayla, David S. Potts, David Flaherty, Influence of Ti-incorporated Zeolite Topology and Pore Condensation on Vapor Phase Propylene Epoxidation Kinetics with Gaseous H2O2, Angew. Chem. Int. Ed. 2024

DOI: 10.1002/anie.202405950

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202405950


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