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波恩大學(xué)Ala Bunescu、Patrycja Kielb、Olav Schiemann、Barbara Kirchner等報(bào)道不需加入堿并且反應(yīng)溫度溫和的Fe催化脫羧構(gòu)筑C(sp³)-O化學(xué)鍵。該反應(yīng)使用容易獲得并且結(jié)構(gòu)多樣的羧酸作為反應(yīng)物，F(xiàn)e作為光催化劑，TEMPO衍生物作為氧化試劑。

主要內(nèi)容

（1）

該反應(yīng)過(guò)程具有廣闊的底物兼容性，能夠?qū)辛Ⅲw電子結(jié)構(gòu)以及功能基團(tuán)的底物。該反應(yīng)方法能夠?qū)σ幌盗猩锘钚苑肿舆M(jìn)行后期氧化。

（2）

通過(guò)從羧酸轉(zhuǎn)移到Fe的光生電荷，從而能夠直接將羧酸產(chǎn)生碳中心自由基。通過(guò)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)、電化學(xué)、ESR、UV-Vis、HRMS以及DFT理論計(jì)算，說(shuō)明TEMPO在該反應(yīng)中起到三個(gè)作用：作為底物的氧化試劑、作為Fe催化劑的氧化劑、作為內(nèi)源性堿對(duì)羧酸脫質(zhì)子。TEMPO加合物能夠作為多功能合成中間體用于C-C成鍵、C-雜原子成鍵的反應(yīng)。

參考文獻(xiàn)

Luca Mareen Denkler, Meghana Aladahalli Shekar, Tak Shing Jason Ngan, Luke Wylie, Dinar Abdullin, Tobias Hett, Frank Hendrik Pilz, Barbara Kirchner, Olav Schiemann, Patrycja Kielb, Ala Bunescu, Marianne Engeser, Gregor Schnakenburg, A General Iron‐Catalyzed Decarboxylative Oxygenation of Aliphatic Carboxylic Acids, Angew. Chem. Int. Ed. 2024

DOI: 10.1002/anie.202403292

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/anie.202403292