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復合氧化物已廣泛應用于CO/CO₂加氫制甲醇或作為雙功能氧化物-沸石的組分用于碳氫化合物的合成。然而，揭示工作條件下CH₃OH的逐步形成機制并選擇性地將CO₂轉化為分布窄的碳氫化合物仍然具有挑戰性。

近日，中科院蘭州化物所Jian-Feng Wu，廈門大學Kang Cheng，王野教授研究了一系列尖晶石氧化物(AB₂O₄)上CO₂加氫制甲醇的反應網絡，其中Zn基納米結構在甲醇合成中表現出了優異的性能。

文章要點

1）通過一系列(準)原位光譜表征，研究人員證明了H₂的解離傾向于遵循異相分解途徑，并且Zn與Ga或Al的結合可以調節氫化能力。ZnAl₂O_x 和 ZnGa₂O_x 上源自氧空位 (OVs) 的配位不飽和金屬位點被證明負責 CO₂ 的解離吸附和活化。

2）研究人員在原子水平上對反應中間體，包括碳和氫物種在高溫高壓下在尖晶石氧化物上的演化進行了實驗闡述。

3）通過一系列分子篩或分子篩類型的整合，可以直接從二氧化碳和氫氣中制取選擇性高、分布窄的碳氫化合物，為二氧化碳的利用提供了一條很有前途的途徑。

參考文獻

Mengheng Wang, et al, Spinel Nanostructures for the Hydrogenation of CO2 to Methanol and Hydrocarbon Chemicals, J. Am. Chem. Soc., 2024

DOI: 10.1021/jacs.4c00981

https://doi.org/10.1021/jacs.4c00981