有機(jī)超分子在光催化過氧化氫（H2O2）生產(chǎn)中具有巨大應(yīng)用前景，然而，分子內(nèi)電荷分離效率的限制仍然是一個(gè)巨大挑戰(zhàn)。近日，江南大學(xué)董玉明設(shè)計(jì)了一種新型的受體-供體-受體（A–D–A）型萘二酰亞胺超分子（SA-NDI），以克服有機(jī)超分子中的基本問題。
本文要點(diǎn)：
1) 超分子由一個(gè)富電子核（萘二酰亞胺）和兩個(gè)貧電子單元（氨基吡啶）組成，并且具有較強(qiáng)的分子內(nèi)電荷轉(zhuǎn)移能力。同時(shí)，SA-NDI具有更強(qiáng)的內(nèi)部電場(chǎng)，是D–A型超分子的2.83倍。A–D–A型SA-NDI可以有效加速電荷分離，使分子內(nèi)電子快速遷移到受體，并進(jìn)行雙電子氧還原反應(yīng)。
2) SA-NDI超分子具有優(yōu)異的H2O2合成性能（13.7mM）和120小時(shí)以上的穩(wěn)定循環(huán)壽命。同時(shí)，在模擬太陽(yáng)照射下，催化劑具有1.03%的太陽(yáng)能-化學(xué)轉(zhuǎn)化效率。該工作為設(shè)計(jì)具有高效分子內(nèi)電荷轉(zhuǎn)移單體的有機(jī)超分子提供了一個(gè)新思路。
Rong Ji et.al Novel A–D–A Type Naphthalenediimide Supramolecule for H2O2 Photosynthesis with Solar-to-Chemical Conversion 1.03% Adv. Energy Mater. 2024
https://doi.org/10.1002/aenm.202401437
