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由于人們對于機理的理解不足，因此如何實現(xiàn)高效率電催化還原CO₂反應(yīng)是個比較大的挑戰(zhàn)。由于MOF具有多種金屬位點，可調(diào)控的活性中心，結(jié)構(gòu)明確的微環(huán)境，因此能夠作為催化模型。

有鑒于此，中山大學(xué)蘇成勇、李光琴等報道通過Ag⁺離子和三角形咪唑配體（1,3,5-tris(1-benzylbenzimidazol-2-yl) benzene, 1,3,5-三(1-苯基苯并咪唑-2-基)苯）組成Ag-MOC-X（X= NO₃, ClO₄, BF₄），并研究Ag-MOF的電催化還原CO₂性能。

主要內(nèi)容

（1）

電催化結(jié)果顯示，Ag-MOC-NO₃在不同pH值的電解液中都表現(xiàn)最高CO法拉第效率，在酸性、中性、堿性電解液的CO法拉第效率分別達到86.1 %、94.1 %、95.3 %。性能比Ag-MOC-ClO₄或Ag-MOC-BF₄的性能更高。

（2）

通過原位FTIR表征驗證反應(yīng)生成關(guān)鍵中間體*COOH，通過DFT理論計算說明CO₂分子能夠通過C-H^…O氫鍵吸附在被三個苯并咪唑環(huán)穩(wěn)定的不飽和Ag位點，CO₂分子的活化與Ag的配位有關(guān)，由于陰離子不同導(dǎo)致Ag^…X相互作用發(fā)生變化，因此調(diào)控CO₂的活化。

參考文獻

Wenqian Yan, Qijie Mo, Qi-Ting He, Xiang-Ping Li, Ziqian Xue, Yu-Lin Lu, Jie Chen, Kai Zheng, Yanan Fan, Guangqin Li, Cheng-Yong Su, Anion Modulation of Ag-Imidazole Cuboctahedral Cage Microenvironments for Efficient Electrocatalytic CO₂ Reduction, Angew. Chem. Int. Ed. 2024

DOI: 10.1002/anie.202406564

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202406564