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如何將氧化半反應和還原半反應結合從而實現放大反應性能是CO₂光催化反應的巨大挑戰。人們認為解決該問題和挑戰需要構筑空間臨近的氧化還原位點，并且避免光生電荷在這些氧化還原位點復合。

有鑒于此，華東理工大學張金龍、吳仕群等報道創新性的通過自旋極化策略避免光生電荷的復合，實現了氧化還原反應的協同進行。

主要內容

（1）

將Mn引入Co₃O₄構筑催化劑，其中Mn位點能夠富集空穴，作為水氧化催化活性位點，相鄰Co原子位點能夠捕獲電子活化CO₂，從而實現空間協同。H₂O分子在Mn位點直接轉移H，并且在相鄰Co位點形成*COOH，因此有助于反應的熱力學。

（2）

Co₃O₄中引入的Mn原子導致自旋極化效應，顯著的阻礙光生電荷在氧化還原位點復合。當使用外磁場能夠進一步增強這種效應。通過這種空間協同效應和自旋極化效應，Mn/Co₃O₄在光催化還原CO₂反應中生成CH₄的速率達到23.4 μmol g^-1 h^-1，這個速率比Co₃O₄提高28.8倍。

參考文獻

Mingyang Li, Shiqun Wu*, Dongni Liu, Zhicheng Ye, Lijie Wang, Miao Kan, Ziwei Ye, Mazhar Khan, and Jinlong Zhang*, Engineering Spatially Adjacent Redox Sites with Synergistic Spin Polarization Effect to Boost Photocatalytic CO₂ Methanation, J. Am. Chem. Soc. 2024

DOI: 10.1021/jacs.4c04264

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c04264