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單原子催化劑在電催化領域受到廣泛的應用，雖然單原子催化劑的結構明確，但是人們對于單原子催化劑性能優異的原理并不明白。

有鑒于此，東南大學王金蘭、凌崇益等報道發現金屬位點普遍性的軌道雜化現象導致單原子催化劑在各種各樣的電催化反應中表現優異的性能。

主要內容

（1）

從N摻雜碳基底修飾的Ni單原子催化劑應用于CO₂電催化還原反應，經過深入的理論計算，作者發現工況下軌道雜化發生改變以及這種軌道雜化改變對電催化活性的影響。

（2）

軌道雜化變化的原因是由于反應中間體以及施加過電勢導致，這導致Ni中心位點的軌道雜化從惰性dsp²變為具有活性的d²sp³，非常重要的一點，理論計算研究CO₂電催化還原反應的選擇性與實驗得到的結果相符。

這項研究工作為調控單原子電催化劑的電子結構提供一種普適性的策略，有可能對催化劑的設計產生變革性的進步，而且說明通過調控電子結構增強電催化劑性能。

參考文獻

Yu Cui, Chunjin Ren, Qiang Li, Chongyi Ling*, and Jinlan Wang*, Hybridization State Transition under Working Conditions: Activity Origin of Single-Atom Catalysts, J. Am. Chem. Soc. 2024

DOI: 10.1021/jacs.4c05630

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c05630