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在Ni光催化氧化還原催化領域，光化學脫除鹵原子成為一種能夠實現HAT介導C(sp³)-H官能團化的方法。雖然這種方法的發展迅速，但是人們對于該反應的機理仍沒有定論。

有鑒于此，加州大學洛杉磯分校Abigail G. Doyle等報道通過反應動力學、合成金屬有機化合物、理論計算進行結合，研究Ni催化反應的機理。

主要內容

（1）

機理研究結果顯示Ni中間體物種的SET和EnT發生的情況。發現藍光能夠促進Ni-C(sp²)均裂。但是非常有趣的一點是，反應速率和產物選擇性并不是催化反應生成產物的路徑。

（2）

研究結果支持另一種機理，其中Ni^II(芳基)(鹵)停留態捕獲自由基，原位生成的Ni^II-二鹵化物產生一個鹵原子，而且生成C-C的關鍵步驟是通過Ni^III得到。因此，該催化反應過程中對Ni^I氧化加成而不是對Ni⁰氧化加成，以及快速的Ni^III/Ni^I歸中反應在該催化反應中起到關鍵作用。

參考文獻

Alexander Q. Cusumano, Braden C. Chaffin, and Abigail G. Doyle*, Mechanism of Ni-Catalyzed Photochemical Halogen Atom-Mediated C(sp³)–H Arylation, J. Am. Chem. Soc. 2024

DOI: 10.1021/jacs.4c03099

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c03099