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研究多孔材料的結構-性能關系具有多種多樣的科學意義，尤其是對多孔吸附材料的研究領域。修飾配體的金屬氧化物團簇通過特定堆疊方式能夠產(chǎn)生本征的孔結構，因此具有精確可控的原子結構和長程排列結構，可以作為具有前景的多孔吸附材料。

有鑒于此，西北大學Omar K. Farha、京都大學Susumu Kitagawa、華南理工大學王興杰等報道發(fā)展了一系列含有不同配體結構的Ti₈Ce₂-oxo多孔材料，并且研究這些材料的吸附性質(zhì)。

主要內(nèi)容

（1）

研究發(fā)現(xiàn)Ti₈Ce₂-BA（BA=苯甲酸）具有非常獨特的兩步CO₂吸附現(xiàn)象，而且吸附脫附行為產(chǎn)生回滯吸附環(huán)，這項研究拓展了金屬氧團簇吸附材料行為的種類。作者發(fā)現(xiàn)不飽和Ce(IV)位點導致這種兩步吸附效果。此外，當在苯甲酸的鄰位或者對位引入親電性的氟原子，有助于控制吸附的門控效應和逐步吸附能力。通過先進的表征技術系統(tǒng)研究說明產(chǎn)生這種獨特多步吸附行為的原因。

（2）

這項研究說明CO₂和Ce之間具有非常強的Lewis酸堿相互作用，而且能夠?qū)е屡潴w的結構發(fā)生改變。氟原子影響Ce的Lewis酸性，從而改變多步吸附過程中門的壓力。這項研究有助于深入理解金屬氧化物團簇的結構柔性，而且深入展示了主客體相互作用的獨特現(xiàn)象。本文研究有助于發(fā)展和設計新型吸附材料，而且有助于理解結構-性質(zhì)的基本關系。

參考文獻

Xingjie Wang*, Haomiao Xie, Debabrata Sengupta, Fanrui Sha, Ken-ichi Otake, Yongwei Chen, Karam B. Idrees, Kent O. Kirlikovali, Florencia A. Son, Meng Wang, Junli Ren, Justin M. Notestein, Susumu Kitagawa*, and Omar K. Farha*, Precise Modulation of CO₂ Sorption in Ti₈Ce₂–Oxo Clusters: Elucidating Lewis Acidity of the Ce Metal Sites and Structural Flexibility, J. Am. Chem. Soc. 2024  

DOI: 10.1021/jacs.4c01092

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c01092