CO2和NOx?(NO3?/NO2?)的共同電還原生成甲酰胺(HCONH2)為下游化學(xué)和聚合物制造脫碳提供了機(jī)會(huì),然而,其重大挑戰(zhàn)在于C-N偶聯(lián)和低產(chǎn)物選擇性。在此,新南威爾士大學(xué)Rahman Daiyan、Rose Amal、美國(guó)可再生能源實(shí)驗(yàn)室Thành Tr?n-Phú將p區(qū)金屬氧化物摻入銅氧化物中,以提供高效活性位點(diǎn)用于反應(yīng)物吸附和活化,從而調(diào)節(jié)反應(yīng)選擇性以生產(chǎn)甲酰胺。
本文要點(diǎn):
1) 通過(guò)原位拉曼和基于同步加速器的紅外光譜測(cè)量,作者證明了CuOx/BiOx催化劑上C─N鍵的實(shí)時(shí)形成,其中C─N鍵是通過(guò)*CHO和*NH2中間體的形成來(lái)檢測(cè)的,這與密度泛函理論計(jì)算一致。
2) 當(dāng)在液流電解槽中進(jìn)行測(cè)試時(shí),甲酰胺的產(chǎn)率為134±11 mmol h?1 gcat?1。關(guān)于C-N偶聯(lián)機(jī)制和放大能力的新見(jiàn)解為進(jìn)一步開(kāi)發(fā)用于甲酰胺生產(chǎn)的電催化劑提供了研究方向。
Putri Ramadhany et.al Triggering C?N Coupling on Metal Oxide Nanocomposite for the Electrochemical Reduction of CO2 and NOx? to Formamide Adv. Energy Mater. 2024
DOI: 10.1002/aenm.202401786
https://doi.org/10.1002/aenm.202401786