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引發晶格氧的氧化機理對于改善OER反應催化活性非常關鍵，晶格氧氧化能夠繞過傳統吸附OER機理的局限，通過直接構筑O-O化學鍵的方式改善OER催化反應。

通常在高價態的過渡金屬位點更有利于活化晶格氧，但是預催化劑的深度氧化具有較高的能壘。

有鑒于此，天津大學梁紅艷教授等報道基于Jahn-Teller (J-T)畸變導致結構不穩定的原理，將高自旋Mn³⁺(t³_2ge¹_g)作為摻雜到Co₄N，顯著改善Co₄N的電催化OER性能。

主要內容

（1）

通過原位光譜表征發現，Mn摻雜位點能夠將Co₄N的表面轉變為CoOOH，最后變為CoO₂。此外，通過pH影響OER催化活性、四以及銨陽離子吸附、在線電化學質譜表征¹⁸O標記的催化劑等表征技術，說明Mn摻雜到Co₄N導致表面結構重構導致晶格氧的活化。

（2）

這項工作不僅解釋了J-T效應調節催化劑的結構變化，而且有助于理解催化劑的電子結構影響反應發生的路線，有助于發展能夠活化晶格氧功能的新型高性能OER電催化劑。

參考文獻

Jingrui Han, Haibin Wang, Yuting Wang, Hao Zhang, Jun Li, Yujian Xia, Jieshu Zhou, Ziyun Wang, Mingchuan Luo, Yuhang Wang, Ning Wang, Emiliano Cortés, Zumin Wang, Alberto Vomiero, Zhen-Feng Huang, Hangxing Ren, Xianming Yuan, Songhua Chen, Donghui Feng, Xuhui Sun, Yongchang Liu, Hongyan Liang, Lattice Oxygen Activation through Deep Oxidation of Co₄N by Jahn?Teller-active Dopants for Improved Electrocatalytic Oxygen Evolution, Angew. Chem. Int. Ed. 2024

DOI: 10.1002/anie.202405839

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202405839