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韓布興院士JACS:電化學合成配位數(shù)不同的Cu用于電催化還原CO2
納米技術(shù) 納米 2024-05-30

Cu催化劑具有優(yōu)異的電催化還原CO2制備烴類化合物性能,但是控制Cu電催化還原CO2的產(chǎn)物分布非常困難。理論計算研究的相關(guān)結(jié)果發(fā)現(xiàn)Cu催化劑的配位數(shù)目(CN)對于*CO中間體的吸附影響明顯,并且因此影響電催化反應的路線。

有鑒于此,中國科學院化學所韓布興院士、康欣晨研究員、華東師范大學吳海虹教授等報道通過電化學循環(huán)伏安法(Cyc-Cu)、恒電勢法(Pot-Cu)、脈沖電化學(Pul-Cu)等方法將CuO還原,合成配位數(shù)目不同的Cu催化劑,發(fā)現(xiàn)高配位數(shù)的Cu催化劑能夠生成C2+產(chǎn)物,低配位數(shù)的Cu催化劑生成CH4

主要內(nèi)容

(1)

發(fā)現(xiàn)通過恒電勢法合成的Pot-Cu催化劑具有較高的配位數(shù)目,電催化生成C2+產(chǎn)物作為主要產(chǎn)物,生成C2+的法拉第效率達到82.5 %,部分電流密度達到514.3 mA cm-2

通過脈沖電化學分解生成的Pul-Cu催化劑含有低配位數(shù),電催化還原CO2主要生成CH4,生成CH4的法拉第效率達到56.7 %,部分電流密度達到234.4 mA cm-2

(2)

通過原位XAS表征和拉曼光譜表征,進一步驗證說明不同配位數(shù)的Cu催化劑產(chǎn)生各異*CO吸附,因此在電催化還原CO2的反應中發(fā)生不同反應路徑。

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參考文獻

Jiapeng Jiao, Xinchen Kang*, Jiahao Yang, Shuaiqiang Jia, Yaguang Peng, Shiqiang Liu, Chunjun Chen, Xueqing Xing, Mingyuan He, Haihong Wu*, and Buxing Han*, Steering the Reaction Pathway of CO2 Electroreduction by Tuning the Coordination Number of Copper Catalysts, J. Am. Chem. Soc. 2024

DOI: 10.1021/jacs.4c02607

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c02607


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