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雙金屬納米顆粒（NP）由于其多個活性位點和通過強金屬-金屬相互作用的電子再分配，有望驅動硝酸鹽（NO₃^?）還原反應（NO₃RR）制氨（NH₃）。然而，確定活性位點的原子構型并揭示它們在NO₃RR過程中各自的作用仍極具挑戰性。近日，東華大學羅維、邱鵬鵬報道了原子有序的PdFe₃ L1₂金屬間NP在中孔碳納米纖維（O-PdFe₃-mCNFs）中的構型作為用于NH₃合成的有效NO₃RR催化劑。

本文要點：

1) 與面心立方相比，O-PdFe₃-MCNF在270分鐘內對NO₃^?的去除率高達98.3%，NH₃產率高達1014.2μmol h^?1 cm^?2。通過原位和理論分析表明，O-PdFe₃-mCNFs的高性能歸因于有序（110）面上周期性相鄰的Pd-Fe對位點通過加速質子中繼的協同效應，其中Fe位點作為氮-氧（*NO）中間體的吸附位點，而Pd位點則作為*NO加氫的質子庫。

2) 此外，強d-d軌道雜化調節了合金NP的d帶中心，并有效調節了*NO₃^?和*NO的吸附能。這種協同電催化劑設計為開發高效多功能NO₃RR催化劑提供了一條新途徑。

參考文獻：

Meng Xie et.al Periodic Adjacent Pd-Fe Pair Sites for Enhanced Nitrate Electroreduction to Ammonia via Accelerating Proton Relay Adv. Energy Mater. 2024

DOI: 10.1002/aenm.202401717

https://doi.org/10.1002/aenm.202401717