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王定勝&鄭旭升Angew:單原子Ni-CdS/WO3光催化合成尿素
納米技術 納米 2024-06-03

通過光催化反應將N2和CO2耦合合成尿素是可持續的路線,但是光催化合成尿素反應的局限性在于光生電子在N2和CO2之間競爭,而且光催化合成反應難以充分利用光生空穴。

有鑒于此,中國科學技術大學鄭旭升教授、清華大學王定勝教授等報道WO3和Ni單原子修飾CdS構筑的異質結光催化劑(Ni1-CdS/WO3)能夠分別利用光生電子和光生空穴進行CO2和N2的轉化,

主要內容

(1)

在純H2O溶劑進行光催化轉化,Ni1-CdS/WO3光催化劑在385 nm的量子效率達到0.15 %,尿素產率達到78 μM h-1,性能達到目前報道光催化合成尿素最好的一批光催化劑。反應機理研究發現N2通過光催化劑WO3上形成的空穴·OH自由基轉化為NO,Ni位點在光生電子作用將CO2轉化為*CO。隨后生成的NO和*CO偶聯生成*OCNO中間體,最后該中間體生成尿素。

(2)


這項工作說明如何合理的使用光生空穴對于光催化還原反應非常重要。

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參考文獻

Yida Zhang, Yingjie Sun, Qingyu Wang, Zechao Zhuang, Zhentao Ma, Limin Liu, Gongming Wang, Dingsheng Wang, Xusheng Zheng, Synergy of Photogenerated Electrons and Holes toward Efficient Photocatalytic Urea Synthesis from CO2 and N2, Angew. Chem. Int. Ed. 2024

DOI: 10.1002/anie.202405637

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202405637


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