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高效率的將甲烷光催化轉化為甲酸是一種符合可持續(xù)發(fā)展要求的技術以及利用可再生能源制備高附加值化學品的技術。但是，光催化甲烷轉化制備甲酸面臨的挑戰(zhàn)問題是如何實現(xiàn)高產率和較高的甲酸選擇性。這個困難是因為需要調節(jié)甲烷活化后生成的中間體物種的轉化和產物脫附。

有鑒于此，國家納米科學中心唐智勇院士等報道通過第一性原理計算指導調控在貴金屬表面活化O₂過程，以及調控金屬氧化物載體表面吸附的含碳中間體物種的吸附強度，因此實現(xiàn)調節(jié)甲烷光催化氧化反應產物的選擇性。

本文要點

(1)

發(fā)現(xiàn)Pd納米粒子和WO₃構筑的光催化劑能夠優(yōu)化O₂活化的動力學過程以及中間體氧化/脫附的能壘，因此促進光催化反應生成甲酸。Pd/WO₃光催化劑在室溫全光譜光照條件進行光催化反應，當使用O₂作為氧化劑，實現(xiàn)了高達4.67 mmol g_cat^-1 h^-1的HCOOH產率和62 %的選擇性。

(2)

這個光催化甲烷轉化的結果比相同條件報道的光催化甲烷轉化體系更好。

參考文獻

Yuheng Jiang, Yingying Fan, Xiaolong Liu, Jun Xie, Siyang Li, Kefu Huang, Xiaoyu Fan, Chang Long, Lulu Zuo, Wenshi Zhao, Xu Zhang, Juehan Sun, Peng Xu, Jiong Li, Fan Dong, Ting Tan, and Zhiyong Tang*, Steering Photooxidation of Methane to Formic Acid over A Priori Screened Supported Catalysts, J. Am. Chem. Soc. 2024

DOI: 10.1021/jacs.4c03083

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c03083