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光催化將C₂H₆轉(zhuǎn)化為C₂H₄是具有前景的技術(shù)路線，但是由于C-H鍵的解離能量達到420 kJ mol^-1，這是光催化C₂H₆還原為C₂H₄的主要挑戰(zhàn)。

有鑒于此，中國科學技術(shù)大學謝毅院士、孫永福教授等報道將部分氧化的Pd^δ+物種修飾在ZnO納米片表面，這種結(jié)構(gòu)通過Pd^δ+與H原子之間的電子相互作用降低C-H化學鍵，因此實現(xiàn)了非常好的C₂H₆還原為C₂H₄性能。

本文要點

(1)

通過XPS表征、Bader電荷計算、電子定域化函數(shù)（ELF）計算，說明存在部分氧化的Pd^δ+物種。通過原位XPS表征說明Pd^δ+位點能夠提供光生電子用于C₂H₆脫氫。

原位ESR表征、原位FTIR表征、分子捕獲實驗表征結(jié)果驗證說明C2H6首先通過·OH轉(zhuǎn)化為CH₃CH₂OH，隨后通過脫羥基化生成CH₃CH₂·，最后生成C₂H₄。DFT理論計算結(jié)果說明Pd位點將C₂H₆的C-H化學鍵鍵長從1.10增加值1.12 ?，增加的化學鍵長度有助于切斷C-H化學鍵，并且切斷C-H鍵的能壘降低0.04 eV。

(2)

優(yōu)化的5.87 % Pd-ZnO納米片C₂H₆脫氫制備C₂H₄在4 h內(nèi)的產(chǎn)率達到16.32 mmol g^-1，選擇性達到94.83 %，氫氣的產(chǎn)量達到14.49 mmol g^-1。這個性能比類似條件的以往催化活性更好。

參考文獻

Zexun Hu, Juncheng Zhu, Runhua Chen, Yang Wu, Kai Zheng, Chengyuan Liu, Yang Pan, Jiafu Chen, Yongfu Sun*, and Yi Xie*, High-Rate and Selective C₂H₆-to-C₂H₄ Photodehydrogenation Enabled by Partially Oxidized Pd^δ+ Species Anchored on ZnO Nanosheets under Mild Conditions, J. Am. Chem. Soc. 2024

DOI: 10.1021/jacs.4c02827

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c02827