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基于貴金屬的雙金屬氧化物團簇是具有前景的催化劑。有鑒于此，日本橫濱國立大學Ken Motokura等報道粒徑1.2 nm的碳載RhRu雙金屬氧化物團簇催化劑，當使用O₂作為氧化劑，這種RhRu團簇催化劑在芳烴和羧酸的脫氫交叉偶聯(lián)反應中表現(xiàn)優(yōu)異的性能。

本文要點

(1)

通過球差校正電子顯微鏡（AC-HAADF-STEM）表征、EDS能譜表征、同步輻射XAS表征，驗證RhRu雙金屬氧化物團簇催化劑的結(jié)構(gòu)。動力學同位素效應和取代基效應研究結(jié)果說明切斷芳烴C-H化學鍵是反應的決速步驟，該反應通過親電的協(xié)同金屬化去質(zhì)子化機理eCMD（electrophilic concerted metalation?deprotonation）。

(2)

DFT理論計算結(jié)果能夠支持提出的機理，而且計算結(jié)果說明活化C-H鍵的位點是Rh(V)而不是Rh(III)，同時Ru能夠降低氧原子的負電荷，因此提高Rh(V)的親電性。RhRuO_x/C對電子密集的芳烴表現(xiàn)更高的反應催化活性，該反應能夠兼容脂肪族和芳香族羧酸分子。RhRuO_x/C催化劑在芳烴和羧酸制備酯的反應中表現(xiàn)前景。這項工作有助于雙金屬氧化物團簇形式的貴金屬C-H活化催化劑。

參考文獻

Shingo Hasegawa, Koji Harano, and Ken Motokura*, RhRu Bimetallic Oxide Cluster Catalysts for Cross-Dehydrogenative Coupling of Arenes and Carboxylic Acids, J. Am. Chem. Soc. 2024

DOI: 10.1021/jacs.4c03467

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c03467