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將過渡金屬氧化物的催化氧化活性提高并且達(dá)到貴金屬催化劑的催化活性是催化領(lǐng)域重點(diǎn)關(guān)注的課題。但是，目前合成方法通常局限于控制金屬位點(diǎn)的電子結(jié)構(gòu)，并且難以將過渡金屬氧化物的催化活性達(dá)到貴金屬的水平。有鑒于此，吉林大學(xué)劉鋼教授、吉林建筑大學(xué)初學(xué)峰博士、羅格斯大學(xué)Michele Pavanello等根據(jù)研究結(jié)果，發(fā)現(xiàn)調(diào)控氧中心位點(diǎn)的電子結(jié)構(gòu)有可能取得突破預(yù)期的催化活性。作者通過調(diào)節(jié)MnO_x的頂部原子，構(gòu)筑富電子的非周期性晶格氧原子，得到催化活性與擔(dān)載型Pt催化劑類似的催化活性。

本文要點(diǎn)

(1)

球差校正透射電子顯微鏡表征和XAS表征結(jié)果說明修飾在Al₂O₃上面的MnO_x層頂部原子能夠?qū)е略又嘏牛纬煞侵芷谘趸飳印Ｍㄟ^近常壓XPS表征、原位紅外表征、反應(yīng)動(dòng)力學(xué)、理論計(jì)算，說明原子重排形成的結(jié)構(gòu)能夠增加MnO_x氧原子的電子密度，將CO吸附和活化的位點(diǎn)從Mn轉(zhuǎn)移到O原子，因此催化活性和穩(wěn)定性都接近貴金屬Pt的催化活性。

(2)

這項(xiàng)研究有助于設(shè)計(jì)電子濃度較高的催化活性位點(diǎn)的氧化物催化劑，從而能夠深入理解如何調(diào)節(jié)催化活性位點(diǎn)增強(qiáng)催化氧化的性能。

參考文獻(xiàn)

Tao Gan, Xin Chen, Xuefeng Chu*, Pei Jing, Shaozhen Shi, Zedong Zhang, Wenxiang Zhang, Jiong Li, Shuo Zhang, Michele Pavanello*, Dayang Wang, and Gang Liu*, “Atomic Topping” of MnO_x on Al₂O₃ to Create Electron-Rich, Aperiodic, Lattice Oxygens that Resemble Noble Metals for Catalytic Oxidation, J. Am. Chem. Soc. 2024

DOI: 10.1021/jacs.4c03299

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c03299